Second-harmonic generation studies of chiral organic salts

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Abstract

Second-harmonic generation in the solid state is restricted to materials that crystallize in non-centrosymmetric space groups. Unfortunately, the vast majority of solids crystallize in centrosymmetric space groups and are therefore SHG-inactive. The requirement for solid-state asymmetry is addressed in a new series of organic salts. The acid p-nitrophenylglycine, SHG-inactive due to its centrosymmetric (P1) packing, was coupled to six optically pure amines to form salts and (or) complexes that, by virtue of their chiral counterion, crystallized in non-centrosymmetric space groups. The 1064 nm output from a Nd:YAG laser produced 532 nm second-harmonic generation from each of the six salts, with three of the salts producing second-harmonic intensities at least an order of magnitude greater than that of our standard, urea. X-ray crystallographic analysis was carried out on five of the six salts, and an attempt was made to rationalize the second-harmonic intensity of each of these five salts based on the orientation of its molecular charge-transfer axis in the unit cell and on its chromophore density.

La génération de secondes harmoniques dans l'état solide est possible seulement pour les matériaux qui cristallisent dans des groupes spatiaux non-centrosymétriques. Malheureusement, la grande majorité des solides cristallisent dans un des groupes spatiaux centrosymétriques et sont, par conséquent, inactifs en ce qui concerne la génération de secondes harmoniques. Cette condition sur l'asymétrie cristalline est adressé dans une nouvelle serie de sels organiques. L'acide p-nitrophénylglycinique, inactive pour la génération de secondes harmoniques dû à sa cristallisation centrosymétrique (P1), fut combineé avec six amines optiquement actives pour former des sels et (ou) des complèxes qui, dû à leurs contre-ions chiraux, cristallisent dans un des groupes spatiaux non-centrosymétriques. Soumis à un rayonnement lumineux de 1064 nm produit par un laser Nd:YAG (grenat d'yttrium et d'aluminium), chacun des six sels a géneré une seconde harmonique de 532 nm. Trois de ces sels ont produit des secondes harmoniques ayant des intensités d'au moins une ordre de grandeur supérieures à celle produite par notre étalon, l'urée. Cinq des six sels ont été soumis à une analyse cristallographique aux rayons X. Une tentative fut effectueé pour modeliser l'intensité de la seconde harmonique produite par chacun des cinq sels en se basant sur l'orientation de l'axe de transfert de charge dans la maille élémentaire, et sur la densité chromophorique de chacun d'entre eux.

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